电子信息行业和军事领域的设备不断朝着小型化、模块化和集成化发展。然而，高功率密度设备的性能通常受限于组件之间的界面。这是因为热管理系统中界面的传热效率通常较低，出现热聚集，导致设备的操作稳定性、效率和寿命明显降低，甚至引发热失效。为解决这一问题，迫切需要设计兼具高热导率和良好机械性能的先进高性能热界面材料(TIMs)。聚合物TIMs表现出良好的流变特性，赋予聚合物基导热复合材料软弹性，可有助于在固-固界面处实现强的声子-电子耦合，提升界面热传导效率。不幸的是，提高填料含量，复合材料的导热系数提升，但其软弹性降低。因此，热导率和机械性能之间的权衡是获得优良热界面材料的有效措施。
近日，天津大学封伟教授团队通过在水平取向的石墨烯膜(HOGF)表面沉积垂直排列的碳纳米管(VACNTs)，制备获得正交各向异性的三维(3D)混合碳网络(VSCG)。然后，通过退火策略优化VACNT和HOGF之间的界面相互作用。接着，利用聚二甲基硅氧烷(PDMS)填充VSCG的缝隙，最终获得了具有优异三维高导热的VSCG/PDMS复合材料。结果表明，复合材料的面内和面外热导率最高分别为113.61和24.37 W m⁻¹ K⁻¹。HOGF的高接触面积和VACNTs的良好压缩性，协同使得VSCG/PDMS复合材料具有较低的界面热阻。与最先进的导热垫相比，VSCG/PDMS复合材料的界面传热效率提高了71.3%。研究成果以“Regulatable Orthotropic 3D Hybrid Continuous Carbon Networks for Efficient Bi-Directional Thermal Conduction ”为题发表在《Nano-Micro Letters》。
图1 示意图显示了VSCG网络的结构设计概念，以及VSCG/PDMS复合材料的合成路线；HOGF：水平定向石墨烯flm；在不同催化剂浓度下制备的VSCG的扫描电镜图像：c 0.01、d0.003和e 0.1 g/mL；在催化剂浓度为0.01、0.03和0.1 g/mL下制备的VSCG中VACNTs的2D SAXS图像；在f VSCG-0.01、g VSCG-0.03和h VSCG-0.1中PDMS渗透后复合材料的截面形貌。VACNTs垂直排列的碳纳米管TEOS正硅酸四乙酯VSCG正各向异性三维混合碳网络PDMS聚二甲基硅氧烷。
图2 a VSCG/PDMS复合材料与催化剂浓度的平面内和横向电导率（k∥和k⊥）；b VSCG/PDMS复合材料的结构演化；c VSCG/PDMS复合材料的温度变化；d VSCG/PMDS复合材料沿平面方向导热时的红外图像；e模拟VSCG/PDMS复合材料沿平面方向的导热能力和相应的表面温度变化；gk⊥与λ和h TCE的比较。VSCG/PDMS和先前报道的具有不同类型网络的复合材料中的k∥相关性。（λ=导热各向异性协同作用；TCE=导热系数增强）
图3 a VSCG-0.01/PDMS、VSCG-0.03/PDMS和VSCG-0.1/PDMS复合材料的应用载荷与应变图应变高达90%；b0-10%应变的放大图；c VSCG/PDMS复合材料的压缩模量的比较；模拟10%应变加载前后VSCG-0.01/PDMS、VSCG-0.03/PDMS和f VSCG-0.1/PDMS的应力曲线；测试VSCG/PDMS复合材料与Cu金属粘附的g模型；模型粘附强度-应变曲线；i VSCG/PDMS复合材料的导热系数、压缩性和粘附性能的比较。
图4 TIMs的界面传热特性示意图；b不同功率下加热器的时间表面温度变化；c VSCG-0.01/PDMS和T-FLEX 700 TIMs中加热器的表面稳态温度作为功率的函数；d模拟TIMs的热水器与kef；e模拟集成VSCG-0.01/PDMS和T-FLEX 700 TIMs的冷却系统的温度特性；f VSCG-0.01/PDMS TIM循环加热/冷却试验中的热冲击稳定性。
